Alors que leur succès est toujours plus retentissant, les Four Horsemen dévoilent leur troisième album, Master of Puppets, (Le marionnettiste), en mars 1986. Un album qui se hisse rapidement en 29ème position du célèbre classement Billboard aux États-Unis, pays où il s'est même vendu à 6 millions de copies.
C'est également le premier disque de heavy-metal à entrer dans la très sélecte Bibliothèque du Congrès à Washington. Chaque année, cette institution créée par le gouvernement fédéral sélectionne et conserve 25 œuvres originales considérées "culturellement, historiquement ou esthétiquement importantes", rapporte le magazine américain Rolling Stone.
Considéré par les fans comme par les critiques comme étant l'un des albums de heavy-metal les plus influents de tous les temps, Master of Puppets a traversé les époques, et reste, pour les fidèles du groupe, l'un des meilleurs albums de Metallica. La plupart des titres qui composent ce troisième opus durent plus de huit minutes, et certains figurent toujours aujourd'hui dans les concerts des quatre Américains.
Si 1986 marque une accélération du succès de Metallica, elle est également une année noire pour les Four Horsemen et pour leurs fans. Alors que le groupe est en pleine tournée européenne de promotion de leur dernier album, Master of Puppets, tournée intitulée le Damage, Inc. Tour, les Américains sont victimes d'un accident de bus, en Suède.
Le bassiste de Metallica, Cliff Burton, décède après avoir traversé la vitre du bus, et s'être fait écraser par le véhicule. Master of Puppets est donc le dernier album de Metallica avec son bassiste historique, qui faisait partie du groupe depuis 1982, l'année qui a suivi sa formation.
En deuil, le groupe n'arrête pas pour autant sa carrière et recrute un nouveau musicien, Jason Newsted. Après des débuts compliqués dans la formation, ce dernier restera avec James Hetfield, Kirk Hammett et Lars Ulrich jusqu'en 2001. À l'époque, il souhaitait faire un an de pause avec Metallica pour se consacrer à son projet personnel, Echobrain, un autre groupe de métal.
Une requête rejetée par les trois autres membres du groupe, ce qui entraîna le départ de Jason Newsted, rapidement remplacé par Robert Trujillo, actuel bassiste du groupe.